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孙根班老师 Energy & Environmental Materials 文章介绍

发布时间: 2021-08-18  浏览次数:

锂(li)空气电池自催化(hua)新(xin)体系的(de)理论与实验研究

 

锂空气电池LAB)具(ju)有11.4 kWh kg1的超高(gao)(gao)理论(lun)能量密度(du),是(shi)极(ji)具(ju)潜力(li)的高(gao)(gao)能量密度(du)二次电池(chi)体系(xi)。在(zai)有机相LAB中,放电产物为(wei)固(gu)态Li2O2,具有(you)绝缘性,导致正(zheng)极反应(ying)动力学缓慢,电(dian)池性能(neng)大大受限。为解决这一挑(tiao)战,大量(liang)的研(yan)究集中(zhong)在开发和设计双功能(neng)电(dian)催化(hua)剂(ji)和氧化(hua)还(hai)原媒介体,以促进ORROER过程。最近,有(you)研究报道纳(na)米缺陷Li2O2的(de)形成,可有效降低过(guo)电位(wei),获(huo)得一种(zhong)高能量效率的(de)LAB。调控放电(dian)产物的固有结构,可优化(hua)反(fan)应动力学(xue),改善电(dian)池性能。然而目(mu)前从(cong)Li2O2的固(gu)有特(te)性(xing)作为出发点克服这一(yi)缺(que)陷的研究(jiu)相对较少。借助构建一(yi)种可调节放电产物本(ben)征结构的策略,避免电催化(hua)过程的多相界面造(zao)成的固(gu)-固、固-液(ye)界(jie)面限制(zhi),建立锂空气(qi)电(dian)池的自催化(hua)新(xin)体系,是提高锂空气(qi)电(dian)池正(zheng)极电(dian)催化(hua)活(huo)性的理想途径。

基于上述问题,鸭脖体育app 孙根班教授团队与加州大学(xue)圣克鲁兹分校陈少伟教授团队合作,利用原位电化学植入法结合理论计算模拟,构建了一种锂空气电池自催化新体系,并系统地研究了其反应机理及电池性能。该工作首先基于密度泛函理论(DFT)进行了理论研究,发现通过金属离子掺(chan)杂放电产物Li2O2可显著提(ti)升LAB性能,进(jin)而通过(guo)理论计算指(zhi)导实(shi)验筛选出最有效的掺(chan)杂元素为(wei)Co元(yuan)素。与原始Li2O2相比,CoLi2-xO2具(ju)有显著增强的导(dao)电性、拉长(zhang)的O-O键和降低的(de)分解势垒。实验中,在电化学(xue)过程中将金属(shu)离子(zi)原位(wei)嵌入放电产物Li2O2,实现(xian)产物结构(gou)的内在(zai)调控,有效促进了Li2O2的分解。这是由于在充放电过(guo)程中,Co-Ox位点可作为(wei)自催化活性(xing)中心,避免多相界(jie)面的形成,促进Li2-xO2的(de)分解,实现放(fang)电产(chan)物的(de)自催化(hua)。与传统锂空气电池(chi)(TLAB)相比,这种自催(cui)化锂空气电池(SCLAB)的过电位(wei)仅(jin)为(wei)0.84V。在(zai)低极化下可超过118个循环(huan),并实现3000 mA g-1的快充性(xing)能,在(zai)10分钟(zhong)内(nei)快速充电至满容量,循环次数为260次。本结果突(tu)出了原位(wei)结构工程在提(ti)高电化学能(neng)源技(ji)术(shu)性(xing)能(neng)方面的(de)(de)重(zhong)要性(xing),同时为新型(xing)高性(xing)能(neng)锂空气电池体系的(de)(de)开发和(he)设计提(ti)供(gong)了全(quan)新的(de)(de)思(si)路。

 

理论模拟筛选

 

自(zi)催化锂空(kong)气电池快充性能(neng)

 

该项(xiang)工作近期(qi)发(fa)表(biao)在国内(nei)高水平期(qi)刊(kan)Energy & Environmental Materials上,研究得到了国家自然科学基金等课(ke)题资助。鸭脖体育app 为(wei)第(di)一(yi)完成单位(wei),孙根(gen)班教(jiao)(jiao)授(shou)和陈少(shao)伟教(jiao)(jiao)授(shou)为(wei)共同通(tong)讯(xun)作者,袁萌伟和孙泽(ze)民博士为(wei)论文共同第(di)一(yi)作者。论文相关信息如下Mengwei Yuan, Zemin Sun, Han Yang, Di Wang, Qiming Liu, Caiyun Nan, Huifeng Li, Genban Sun* and Shaowei Chen*, Self-Catalyzed Rechargeable Lithium-Air Battery by in-situ Metal Ion Doping of Discharge Products: A Combined Theoretical and Experimental Study, Energy & Environmental Materials, DOI: 10.1002/eem2.12258.

 


 

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