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吴立明与陈玲老师 Angew. Chem. Int. Ed. 论文介绍

发布时间: 2021-09-05  浏览次数:

“π-共(gong)轭限(xian)域设计理论(lun)打破深紫外非线性(xing)光(guang)学晶体(ti)的困境(jing)

——如何(he)平衡带隙(xi)-双折(zhe)射率之间(jian)的矛盾(dun)

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无机倍频晶体是固体激光技术的关键材料,在国防科技、量子通信、激光医学等领域得到广泛应用。目前唯一商用深紫外非线性光学材料KBBF,由于其层状生长习性强烈,大尺寸晶体生长困难,其应用受到很大的限制由于严苛的材料性能要求,深紫外非线性光学晶体非常稀少,因此探索高效新型的深紫外非线性光学晶体具有重要的科学意义和实用价值。该类材料如果要实现200 nm以下的相位匹配的激光倍频输出,则该材料单一的晶体结构必须同时满足具有超大带隙(Eg > 6.2eV)和较大双折射率(Δn > 0.05)的先决条件。目前(qian),只有(you)两类阴离子基(ji)团(tuan)可能在深紫外波段工作:一类是非π共轭基(ji)团,这类(lei)基(ji)团容易实现超(chao)大的(de)能隙,但由(you)于其光学各向(xiang)异(yi)性弱,该类(lei)材(cai)料(liao)体系双折射率小,难以实现波长小于200nm的相位匹配激光输出。另一类为π共轭基团,由于π键(jian)具有很强的(de)各向(xiang)异性,该类材料容易实现大双折射率,但由于π键成键反键之间带隙较小,该类材(cai)料带隙通常(chang)都大于200nm因此,传统的单一基团由于其本征分(fen)子构型和(he)杂化(hua)轨道(dao)的特性(xing),面(mian)临(lin)着带(dai)隙-双折(zhe)射(she)率难(nan)以实现(xian)平衡的矛盾,造成了深(shen)紫外材料(liao)匮(kui)乏难(nan)产(chan)的困境。如何保证在一个材料中同时满足带隙(xi)和双折(zhe)射率的性能需求,是设计合成高效深紫外非线性光学材料面临的巨大挑战。

近期,鸭脖体育app珠海先进材料研究中心、化学学院吴立明、陈玲教授课题组首次提出π共轭限域设计新理(li)论: 他们(men)从理论上深入分析研究了(le)深紫外非(fei)线性光(guang)学材料的能带及(ji)电子(zi)结(jie)构(gou)特征(zheng),提出(chu)π共(gong)轭基团间的(de)相(xiang)互作用会使得π共轭材料带(dai)隙明显减小。如(ru)果利用非π共轭基团对π共轭基团进行分离,可实现(xian)π共(gong)轭基团的限域效应(ying),这样既可(ke)以实(shi)现材料带(dai)隙(xi)提升同(tong)时还可以通过保(bao)持π共轭(e)基(ji)团(tuan)密度和(he)共面性来产生大(da)的光学各向异性和(he)双折射(she)率。通过(guo)调查目前已知(zhi)的68种(zhong)深紫外非线性光学晶体的结构-性能特点他们指出π共轭限(xian)域特征是高(gao)效深紫外(wai)非线性(xing)光学材料的共同特征! 因此,这一理论将在探索新型深紫外非(fei)线(xian)性光学(xue)材料的研究中发挥重要作用。在(zai)该思想指导下,他们还(hai)理论(lun)预测了碳酸(suan)-磷酸(suan)盐可以作为深(shen)紫(zi)外(wai)非线性光学材(cai)料(liao)的新体系。计算结果表明:Sr3Y(PO4)(CO3)3Na3X(PO4)(CO3) (X = Ba, Sr, Ca, Mg)碳酸(suan)磷酸(suan)盐(yan)(yan)的双折射率是(shi)同阳离子(zi)的单磷酸(suan)盐(yan)(yan)的3–24倍(bei),且带隙比同阳(yang)离子单碳酸(suan)盐(yan)增大0.2–1.7 eV,其(qi)中Sr3Y(PO4)(CO3)3的最短相匹配(pei)波长为181 nm,是(shi)迄今磷(lin)酸(suan)盐二(er)阶非线性输出(chu)波长能量最高值。该工作近期被《德国应用化学》杂志Angewandte Chemie International Edition接收,DOI: DOI: 10.1002/anie.202110740 and 10.1002/ange.202110740。《德国应用化学》(Angewandte Chemie)是综合化学领域的世界顶级学术期刊,和《美国化学会志》一起被公认为化学领域最具影响力的期刊,最新SCI影响因子15.336。

鸭脖体育app珠海先进材料研究(jiu)中心、化学(xue)学(xue)院(yuan)为该(gai)工作完成单位(wei)。该(gai)研究(jiu)得到(dao)国(guo)家自(zi)然(ran)科学(xue)基金(jin)(jin)(jin)、北师大(da)高(gao)(gao)层次(ci)引进人才基金(jin)(jin)(jin)、鸭脖体育app珠海自(zi)然(ran)高(gao)(gao)等(deng)研究(jiu)院(yuan)、化学(xue)学(xue)院(yuan)、北京市重点实验室、北京市自(zi)然(ran)科学(xue)基金(jin)(jin)(jin)等(deng)资金(jin)(jin)(jin)的大(da)力资助(zhu),特此感谢。

 

 


 

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