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孙根班老师与李会峰老师 ACS Nano 文章介绍

发布时间: 2022-02-23  浏览次数:

理论指导设计表面功能化Ti3C2Tx MXene基异质(zhi)结及(ji)锂氧气电池性能

锂氧气电池具有3500 Wh/kg的(de)超高理论(lun)能量密度(du),极具应用潜力。但由于放电(dian)产物Li2O2绝缘且难溶,导致电极反应动力学缓慢(man),限制氧还(hai)原(yuan)反应(ORR)和氧析(xi)出反应(ying)(OER)的进行,造(zao)成电(dian)(dian)池充放电(dian)(dian)过电(dian)(dian)位高、循环(huan)稳定性差等问题(ti)。ORR/OER双(shuang)功能电催化剂的开发(fa)有望解(jie)决这一关(guan)键问(wen)题,促进锂氧气电池的发(fa)展。

基于此,鸭脖体育app 李会峰副教授、孙(sun)根(gen)班(ban)教授课题组以高导电性MXene为基础,借助密度泛函理论(DFT)设计了表面功能化的氮掺杂TiO2/Ti3C2Tx异质(zhi)结构,该(gai)异质(zhi)结构具有较高的(de)电导率(lv)和高活性的(de)电催化活性位点,有利于电极反应的(de)进行。通过对(dui)N-TiO2/Ti3C2Tx异(yi)质结活性位(wei)点的精确调控优(you)化了催化剂对LiO2Li2O2的吸附(fu),使(shi)得电(dian)池过电(dian)势明(ming)显(xian)降(jiang)低。实验上,通过可控(kong)缓慢(man)氧(yang)化(hua)结合低温氮掺杂策略成功(gong)构筑N-TiO2/Ti3C2Tx异质(zhi)结。将该N-TiO2/Ti3C2Tx异(yi)质(zhi)结材料用作(zuo)锂(li)氧气电(dian)(dian)池正极催(cui)化剂,电(dian)(dian)池表现出较高的放电(dian)(dian)容量、优异的循环(huan)稳定性和(he)较低的过电(dian)(dian)位。在100 mA/g电流(liu)密度下(xia)充放电时,达(da)到15298mAh/g的高(gao)放电(dian)(dian)容量(liang);在电(dian)(dian)流密度为500 mA/g,限制容量为500 mAh/g时,表现出0.47V的(de)低过电位,且可稳定循环(huan)200圈(quan)以上(shang),这是(shi)目前MXene基锂氧气电池性能的最优值。同时,采用原位微分电化学质(zhi)谱(DEMS)、准原位SEM和(he)拉(la)曼光(guang)谱等(deng)对反(fan)应机理进行了动态研究,结果表明N-TiO2/Ti3C2Tx异质结具有(you)优异的(de)稳定(ding)性(xing)和良好的(de)催化活性(xing),可以更好的(de)调节Li2O2/LiO2可逆生成(cheng)(cheng)和分解,不仅降低锂(li)氧气电(dian)池(chi)反应过(guo)电(dian)位,还可以减少(shao)电(dian)化(hua)(hua)学反应过(guo)程中因(yin)不良反应导致的(de)极(ji)化(hua)(hua)现象(xiang),这是其(qi)电(dian)池(chi)性(xing)能(neng)优(you)于大多数(shu)体系的(de)本质原(yuan)因(yin)。本成(cheng)(cheng)果为设计高性(xing)能(neng)锂(li)氧气电(dian)池(chi)双功能(neng)电(dian)催(cui)化(hua)(hua)剂(ji)和其(qi)他表界面反应催(cui)化(hua)(hua)剂(ji)提供了(le)新的(de)思路。

 

Ti3C2Tx MXene基(ji)异(yi)质结(jie)催化活(huo)性计算

 

Ti3C2Tx MXene基(ji)异质结锂氧气电池性能

该(gai)项工(gong)作近期(qi)发表(biao)在国际知名期(qi)刊ACS Nano上,研究得到了国(guo)家自然科(ke)学基(ji)金等(deng)课(ke)题资助。鸭脖体育app 为(wei)第(di)一完成单位(wei),孙根班(ban)教授和李会峰副教授为(wei)共(gong)同通讯作(zuo)(zuo)者,硕士生郑幸子和袁萌(meng)伟博士后为(wei)论(lun)文(wen)共(gong)同第(di)一作(zuo)(zuo)者。论(lun)文(wen)相关信息如下(xia):Xingzi Zheng, Mengwei Yuan, Donghua Guo, Caiying Wen, Xingyu Li, Xianqiang Huang,Huifeng Li*, Genban Sun*, Theoretical Design and Structural Modulation of the Surface-Functionalization Ti3C2Tx MXene-Based Heterojunction Electrocatalyst for Li-Oxygen Battery, ACS Nano, DOI: 10.1021/acsnano.1c10890.

 

 


 

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